编辑/凯霞
手机和笔记本电脑使用的都是锂离子电池（LIB），LIB 的性能决定了电池使用寿命、续航能力、充电时间和安全性等。LIB 的性能不仅与组成材料的电化学性能相关，也与这些材料的形态密切相关。LIB 电极的准确 3D 表示，可以帮助理解并最终提高电池性能。
近日，来自瑞士苏黎世联邦理工学院和美国阿贡国家实验室的研究人员展示了一种使用深度学习工具实现电极「体积图像」（volumetric image）的可靠分割的方法。实现了用于分割的 3D U-Net 架构，并且克服了通过成像实验获得的训练数据的局限性。
这项工作表明，利用计算机视觉空间中开发的算法来分析电池内的化学结构，及其在循环过程中随时间而变化的潜力巨大。
该研究以「Deep learning-based segmentation of lithium-ion battery microstructures enhanced by artificially generated electrodes」为题，于 10 月 27 日发表在《Nature Communications》杂志上。
电池中结构的准确 3D 表示，其中不同的材料相被区分和标记（即分割），有助于材料、制造工艺和操作参数的合理选择。
然而，获得可以准确分割和定量分析的 3D 重建仍然是一个挑战，主要是由于 (i) LIB 电极中存在发散的长度尺度，(ii) 关键组件之间的低对比度，以及 (iii) 碳基材料的低衰减。
尽管机器学习算法已经开始用于分割、裂纹检测和粒子分离，但基于深度学习的方法主要用于高对比度系统（即阴极），以及用于完整的 3D 分割，例如在医学中用于分析断层扫描全身扫描和识别器官的那些，尚未应用于 LIB 电极数据集的语义分割。
在这项工作中，研究人员展示了监督式深度学习如何帮助解决与 LIB 电极的高分辨率体积图像数据的语义分割相关的挑战。
研究人员使用 3D U-Net 架构对体积图像数据进行语义分割，并展示如何训练和实施它以将电极的 3D 重建分割成所有不同的材料成分（即活性粒子、粘合剂、孔）。研究选择了用 X 射线断层显微术 (XTM) 获得的石墨-硅复合负极的体积图像。
图 1：电池电极的深度学习分割。（来源：论文）
基于深度学习的分割
XTM 图像分割的结果如图 2 所示。比较原始图像数据的横截面（图 2a、b）和这些切割实现的分割（图 2c、d），观察到在真实学习数据上训练的神经网络无法可靠地区分孔隙空间与石墨颗粒，无法正确分割炭黑粘合剂域的精细特征，并将炭黑粘合剂域的簇与硅混淆，尤其是在颗粒边界处。
图 2：人工学习数据对分割的好处。（来源：论文）
为了量化分割质量，在 Dragonfly 软件的帮助下，对三个原始样本之一的 XTM 数据集的 400 个连续切片进行了手动分割。
虽然基于学习的分割明显优于简单的阈值化或基于随机游走的分割方法，但将不太令人满意的分割归因于真实学习数据集的局限性。
因此，转向计算生成的（即「合成」或「人工」）学习数据，它提供对数据内容（即粒度和体积分数）的控制，以便对最常见的分割失败进行广泛的训练，并且神经网络更稳健。
合成学习数据的生成
为了创建具有标记的实验图像数据特征的逼真人工数据，首先生成一个基本电极结构。为了作为训练数据，这些基本电极结构进一步细化。由此产生的计算生成的电极结构被称为合成结构。
为了形成一个完整的训练数据集，标记的合成结构需要相应的体积图像，这些图像必须类似于收集到的断层扫描投影（即强度图像）。将折射率的文献值分配给合成结构的各个材料相，并计算投影，然后，以与重建真实断层扫描数据相同的方式重建。由此产生的模拟断层扫描图像与标记的合成结构一起形成人工学习数据集。
图 3：人工学习数据的生成。（来源：论文）
使用 21 个人工学习数据集（20 μm × 20 μm × 20 μm 大小）和两个真实数据集（直径为 40 μm 和高度为 20 μm 的圆柱体），再次训练神经网络模型。从真实学习数据集和人工数据集中各采样了 500 个体积对。将其称为混合学习数据。
电极微结构的分割：符合标准指标
接下来，研究人员应用在混合学习数据上训练的神经网络模型和随后的阈值来分割所有 12 个 XTM 数据集。
根据电极制造协议，预计电极平均包含 51% 的孔隙空间、35% 的石墨、6% 的硅和 8% 的炭黑粘合剂域。考虑到用于成像的样本大小有限，这会导致不同样本的相组成发生变化，根据分割确定的体积分数（49% 孔隙空间、36% 石墨、7% 硅和 8% 炭黑粘合剂域 ) 与参考值匹配良好。
图 4：分割电极的分析。（来源：论文）
然后，对循环后石墨-硅复合阳极中炭黑粘合剂域的研究表明了合成数据的可行性和价值。
这项工作表明，机器学习除了用于电池的材料发现和故障预测外，利用计算机视觉空间中开发的算法来分析电池内部的化学结构，及其在循环过程中随时间而变化的潜力巨大。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-26480-9#Sec2
